方一民教授
1.实现单纳米粒子的超微弱电化学反应电流成像。
单个纳米粒子的电化学反应的研究，对于材料电化学反应机理的研究和超灵敏的电化学检测都具有重要的意义。由于单个纳米粒子的电化学反应电流极为微弱，传统的电化学仪器难以检测。本研究利用SPR显微镜记录单个纳米粒子的电化学反应过程所引起的SPR光学信号的变化，通过光学信号与电化学信号之间的理论关系将光学信号转换成电化学信号，实现对单纳米粒子超微电化学反应电流的检测。此外，该方法可以识别不同质量的纳米粒子和分辨电极表面不同区域的反应活性，对于揭示单纳米粒子尺寸相关的电化学活性和界面电子转移机理提供了有效的研究工具。展示了以光学成像代替直接电流记录从而显著提高灵敏度和空间分辨率的新思路。
图1：单纳米粒子电化学电流的成像
本研究于2014年9月发表于：J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 12584.
发表时间：2014-09-10
刊物：Journal of the American Chemical Society
标题：Plasmonic imaging of electrochemical oxidation of single nanoparticles
2.实现单纳米粒子的表面电荷成像实现多肽磷酸化动力学研究。
利用单个纳米粒子SPR信号强度与基底表面距离之间的定量关系，本研究提出了一种基于“纳米振子”的单纳米粒子表面电荷分析方法。由于多肽磷酸化过程能引起其电荷的变化，该成像方法可应用于多肽分子在激酶作用下磷酸化反应动力学的超灵敏检测。由于该方法能实现单个电荷的检测灵敏度，为单分子水平上的磷酸化、DNA杂交等电荷相关的生物化学反应动力学的研究提供新思路。
图2：单粒子电荷成像研究磷酸化动力学
本研究于2015年2月发表于：Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 2538.
发表时间：2015-02-16
刊物：Angewandte Chemie International Edition
标题：Real time monitoring of phosphorylation kinetics with self-assembled nano-oscillators
3.利用SPR显微镜揭示单个纳米粒子的光催化反应的间歇性
单纳米粒子催化反应的研究对于澄清纳米粒子构效关系和发展高性能纳米催化材料具有很重要的意义，但是单个半导体纳米粒子的光催化产氢反应几乎没有被报道，主要是因为常规方法很难原位检测纳米尺度的氢气。利用SPR显微镜可以实时监测单个纳米粒子折射率的变化（氢气的产生能有引起局部折射率的显著变化），可以实现对单纳米粒子催化产氢的直接研究，如图4（A）所示。研究发现单个纳米催化剂的反应活性具有间歇性，并且单个纳米粒子上有多个催化产氢活性位点。相比目前的单分子荧光超分辨成像技术，SPR显微成像方法具有更高的时间分辨率且无需引入荧光物质，可实现单个纳米粒子水平上难以荧光标记的催化反应的直接研究，如催化产氢、甲醇氧化和二氧化碳还原等反应。该方法所观察到的反应间歇性不仅是对单个纳米粒子催化反应机理的重要阐述，也为单个纳米粒子催化反应的研究提供了非常有效的研究手段。
图：SPR显微镜实现单纳米粒子光催化成像
本研究于2017年10月发表于：Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 2017, 114, 10566.
发表时间：2017-10-03
刊物：Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America
标题：Intermittent photocatalytic activity of single CdS nanoparticles